Eckerö post- och tullhus var i första hand avsett som bostad och arbetsplats åt gränspostmästaren i den södra halvan och tullförvaltaren i den norra. Huvudbyggnaden är avdelad på mitten med en skiljevägg och ursprungligen fanns ingen förbindelse mellan de två delarna. I den norra delens övervåning låg tullförvaltarens bostad bestående av sex rum och kök. På bottenvåningen inrymdes rum för postiljonen, tullkontor med tillhörande förrum samt rum för vaktmästare. 

I den södra delens bottenvåning fanns postmästarens bostad om fyra rum och kök samt postkontor. På andra våningen låg arbetsrum för postskrivaren och postmästaren samt mot sjösidan fyra rum reserverade för resande. Gårdsplanen stensattes några år efter att byggnaden var färdig. Dricksvattnet kom från en brunn som fanns ungefär där gungorna står idag. 

Eckerö Post- och tullhus har också fungerat som karantänssjukhus under koleraepidemierna på 1800-talet.  

Under första världskriget var ryska soldater stationerade och bosatta i Eckerö post- och tullhus under kortare perioder. 1918 blev byggnaderna belägrade av tyska soldater. För att skydda Åland mot invasion under andra världskriget inkvarterades finska soldater i byggnaden.